Музейный фонд составляет 29641 ед. из них основной фонд 23254 ед. и 6387 ед. НВ-фонд (научно-вспомогательный фонд).
Собрание формировалось на протяжении 130 лет, начиная с 1891-92 г.г.
Видная роль в формировании музейных коллекций принадлежала местным краеведам К.Н. Евреинову, Серебрянникову В.В. В числе жертвователей музея были Султанов Н.В., Колмогоров Я.С., Жаренов М.А., Шляков И.А.
Одним, из самых ценных памятников, поступивших в первые годы являлся знаменитый угличский набатный колокол, возвращенный из сибирской ссылки в 1892г.
Значительное место среди поступлений занимали коллекции различных музейных предметов, подаренные музею или купленные им. В числе наиболее крупных следует отметить коллекции: медалей и жетонов Волкова и оружия Кисловского, домашняя библиотека угличских краеведов Серебрянниковых.
В 1920-е г.г. комплектование в основном проходило за счет предметов, поступающих из церквей и помещичьих усадеб.
Всего в 1920-е.г.г. в фонды поступило 4020 экспонатов.
Среди них наиболее интересными являлись: коллекция оружия Тучковых, покров с изображением Паисия Угличского из Покровского монастыря, старопечатные и рукописные книги из библиотеки В.Серебренникова, архив Алексеевского монастыря.
В это же время шло формирование коллекции деревянной скульптуры. В настоящее время это одна из крупнейших коллекций среди провинциальных музеев центральной России. Старейшие памятники XVII века – Параскева Пятница, Никола Можайский, распятие с предстоящими.
Коллекция живописных портретов угличского купечества и угличских посадских людей XVIII-XIX в.в., миниатюрные портреты дворян Опочининых и Тучковых из их сельца Шишкина, принадлежащие кисти известного английского художника Гау и австрийского художника Фишера.
В последующие десятилетия фонды увеличились за счет предметов истории Советского общества.
В1970г. коллекция живописи и графики пополнилась произведениями известного советского художника П.Д. Бучкина, завещавшего землякам 146 своих работ.
В 2004 году настоятель храма Михаила Архангела «в бору» иеромонах Рафаил (Симаков) передал в дар музею 180 своих работ.
В 1960-1990 г.г. за счет поступлений от экспедиций Института археологии АН ССР, ГИМа, ЛГУ, ГЭ сложился фонд археологических памятников, характеризующих историю края с эпохи верхнего палеолита до средневекового города.