Коллекция документов Угличского музея стала формироваться со времени основания учреждения. Собрание насчитывает 3000 единиц хранения основного фонда и 2500 предметов научно-вспомогательного фонда. Коллекция постоянно пополняется. Большинство документов представляют советский период истории развития Ярославского края. Документы по истории Угличского часового завода, Сырзавода, НПО «Гидропроект» и других производственных предприятий характеризуют развитие промышленности в 1950-1980-е гг. Воспоминания ветеранов, письма с фронта, характеристики военнослужащих, удостоверения к медалям, орденам и другим наградам посвящены трагической теме Великой Отечественной войны. Из документов, созданных до 1917 г., в музее находятся многочисленные геометрические специальные планы, выделенные в коллекцию архитектурной графики. Особый интерес представляют личные фонды деятелей науки и культуры, творивших и созидавших как в городе, так и за его пределами. Грамоты, свидетельства, дипломы, книги отзывов характеризуют основной блок документов постсоветского периода.